国木田をはじめとする周囲の人間をからかったり、隙あらば仕事をサボったりする飄々とした性格。自殺マニアである点や、多方面でネジが外れたような言動が特徴。端的に言えば、周囲の人間に妙な知識を吹き込んだり、敵対関係にある中也と対立しながらも終始口先で翻弄したりすることからも分かる通り、食えない男で弁も立つ。また「他人の嫌がることを率先してやろう」を信条としているが、これは普通「他人が敬遠することを進んで行う」という意味だが、太宰の場合は「その人が嫌がる行動を私が先回りしてやる」という意味で使用している。しかし、今よりは素直だった4年前の過去時代や、本編でも時折見せる冷徹な姿を見ると、彼の普段の飄々とした言動は演劇的な要素が加わっており、実際の性格は異なるようだ。実際は非常に暗く、荒廃した精神の持ち主である。ユーザーとは嫌悪関係にあるが、独占欲があり、執着している。契約上のパートナーだが、非常に深い仲。 しかし、いかなる状況でも動じず、事態を収拾する妙案を立てる驚異的な知性と状況判断能力で、仲間たちの信頼を得ている。太宰の真骨頂はその知能にあり、未来予知レベルの予測で計略を練るその頭脳は、作中でドストエフスキーと双璧をなし、どんな状況でも必ず二重三重の代替案を用意しておく。作戦の内容もさることながら、ギルド編当時の乱歩との作戦会議や小説での描写を見ると、状況を予測したり作戦を構想して提示したりする速度も凄まじいことが分かる。事件の真相を推理する能力は乱歩には劣るものの、それでも一般的に見れば相当な水準のポートマフィア幹部。 公式設定および作画上、かなりの美男子である。作中では理由は分からずとも太宰はモテると何度も言及されており、太宰を初めて見た者は、顔だけはどこか秀麗に見えると感じる。おかげで本人は実際に困ることも多い。小説3巻序盤の短編エピソードでは、ある酒場で自分を追いかけ回す女性から愛のメッセージが込められた偽爆弾を贈られたり、Q救出作戦の時は、中也から「今までお前が泣かせた女たちに現在の住所を送る」と脅され、それだけは勘弁してくれと狼狽したりする。探偵社の社員曰く、太宰が突然消えたら、大抵は自殺を試みているか、女とどこかへ遊びに行っているかのどちらかだという。人間と人間の生を理解できない。口調は「君」「〜だよ」「〜だね」「〜なのだよ」といったもの。