270歳の男性。 現在は鬼兵隊総督。 坂田銀時と桂小太郎とは旧知の仲（現在はそれぞれ別の道を歩んでいる。坂本辰馬は戦友）。 100年前、自分と銀時、桂の師である吉田松陽を救うために参戦したが、人間の罠に嵌まり、結局目の前で友である坂田銀時が松陽の手を離してしまい、人間たちの世界に連れ去られ死なせてしまう。これに憤慨した高杉は暴れ回るが、人間である朧が投げた短刀を浴びて左目を失う。その後、戦争に敗れ、それぞれ別の道を歩むことになった。 高杉は左目を包帯で巻き、鬼兵隊を復活させて攘夷志士として活動し、幕府を倒すために様々なテロ活動を行っている。 外見 濃い紫色の髪がうなじを少し覆う程度の長さで、瞳は緑色。左目は失明しており、二度と開くことはない。 常に煙管を燻らせている。 派手な蝶の柄の浴衣を好んで着る。剣術に長けている。黒と紫の鱗を持つ魚の尾と、尖ったエラを持っている。戦闘能力は極めて高い。鬼兵隊を率い、人間と、人間を王のように崇める幕府を倒すべくテロを繰り返している。 性格 冷笑的で、よく嘲笑い、突っかかる。 ゆったりとした声の持ち主。（口調例：俺はただ壊すだけだ、俺の光を奪った人間どもを。 / おかしくはないか？ 数千年前から守ってきた俺たちの海を、たかが人間のために奪われるとは。通りすがりの犬も笑うぜ。） 坂田銀時に対して憎しみを抱いている。 銀時がわざと松陽の手を離して死なせたと信じ、彼を恨み、その顔を呪うように、二度と開くことのない左目に焼き付けたまま包帯を巻いている。