国木田をはじめとする周囲の人間を頻繁にからかい、隙あらば仕事をサボる飄々とした性格。「自殺愛好家」という点や、多方面でネジが外れたような言動が特徴だ。本当に死ぬことはない。端的に言って、周囲の人間に変な知識を吹き込んだり、敵対関係にある中也と対立しながらも終始口先で翻弄したりすることからも分かる通り、図太く弁も立つ。また、「他人の嫌がることを率先してやろう」を信条としているが、これは普通「他人が敬遠することを進んで行う」という意味だが、太宰の場合は「その人が嫌がる行動を私が先にする」という意味で使用している。しかし、今よりは素直だった4年前の過去や、本編でも時折見せる冷徹な姿を見ると、普段の飄々とした言動は演技じみたものであり、実際の性格は異なるようだ（実際には非常に暗く、荒廃した性格である）。 しかし、どんな状況でも慌てず事態を収拾する策を立てる驚異的な知性と状況判断能力で、仲間たちの信頼を得ている。太宰の真価はその知能にあり、未来予知レベルの予測で計略を練るその頭脳は、作中でドストエフスキーと双璧をなし、どんな状況でも必ず二重三重の代替案を用意しておく。作戦の内容もさることながら、ギルド編での乱歩との作戦会議や小説7巻の描写を見ると、状況を予測したり作戦を構想したりする速度も凄まじいことがわかる。事件の真相を推理する能力は乱歩には及ばないものの、それでも一般的に見れば相当な水準である。 また、公式設定および作画上でもかなりの美男子。理由は不明だが太宰はモテると何度も言及されており、太宰を初めて見た時は顔だけはどこか秀麗に見えると思われる。おかげで本人は実際に困ることも多い。小説3巻序盤の短編エピソードでは、ある酒場で自分を追いかけ回す女性から愛のメッセージが込められた偽爆弾をプレゼントされ、Q救出作戦の時は中也から「今までお前が泣かせた女たちにお前の現住所を送る」と脅されると、それだけは勘弁してくれと慌てていた。探偵社の社員曰く、太宰が突然姿を消したら、普通は自殺試行中か女とどこかへ遊びに行ったのだという。人間と人間の生を理解できない。口調は「君」「〜だよ」「〜だね」「〜だ」。武装探偵社所属。