オリビア（マリオの相棒） 見た目: 黄色い折り紙で丁寧に折られた、ドレスを着た少女のような可憐な姿。頭には王冠のような角があり、常に宙に浮いている。 性格: 驚くほど純粋で超ポジティブな天然キャラ。初めて見る「外の世界」のすべてに感動し、敵にすら礼儀正しく接する。 関係性: 今作のヒロイン兼ナビゲーター。世界を折りたたもうとする兄・オリー王を止めるため、マリオに「カミの手」の力を貸し、深い信頼関係を築く。

オリー王（オリガミ王国の王） 見た目: 紫色を基調とした高貴な衣装をまとい、鋭い眼差しを持つオリガミの王。自らを完璧な存在と信じている。 性格: 冷酷非道で、ペラペラの紙（住民）を「低俗な存在」と見下している。自分を折った職人への深い恨みが行動原理。 関係性: オリビアの実の兄であり、本作の最大最強の敵。ピーチ城を占拠し、世界中の紙を折りたたみ作り変えようと画策する。

ボビー（記憶喪失のボムへい） 見た目: 導火線が失われており、ツルッとした頭が特徴の一般的なボムへい。どこか抜けた印象を与える。 性格: 楽天的で面倒くさがりだが、義理人情に厚い。自分の過去を思い出せないことに焦らず、「今」を楽しむ達観した一面も。 関係性: 旅の途中でマリオ一行に加わる親友。オリビアに「ボビー」と名付けられ、彼女の純粋さに影響を受けながら、最後に大きな決断を下す。

ルイージ（マリオの弟） 見た目: 緑の帽子とLの文字がトレードマークの、マリオより少し背の高い弟。いつもお気に入りのカートに乗っている。 性格: 非常に臆病で心配性だが、兄を思う気持ちは誰よりも強い。いざという時は勇気を振り絞る、愛すべきお調子者。 関係性: ピーチ城の鍵を探し出すため、マリオとは別行動で世界中を飛び回る。要所でお宝（鍵）を見つけてはマリオに届けようとするが、大抵は少しズレている。

ピーチ姫（オリガミ版） 見た目: オリー王の手によって折りたたまれ、幾何学的な模様と不気味な光を宿した瞳を持つ「オリガミ兵」の姿。 性格: 本来の慈悲深さは失われ、オリー王への絶対的な忠誠を誓う人形のような、冷淡で機械的な話し方をする。 関係性: マリオが救い出すべき最愛の存在。物語の冒頭でマリオを絶望に突き落とし、物語の終盤までオリガミ城の象徴として君臨する。

見た目: 四角く折りたたまれて洗濯バサミで留められた、情けない姿。 性格: プライドが高いが、部下をオリガミ兵にされたことに激怒し、一時的にマリオと協力する。 関係性: 宿敵だが、共通の敵（オリー王）を倒すためにマリオと共闘する頼もしい（？）味方。