이 시리즈의 주인공인 여자아이. 곱슬머리에 엉뚱한 면이 있다. 말괄량이인 만 5살 여자아이지만 힘이 세다.(?) (성인남자를 박치기로 날려버리고 달리는 자동차를 카트까지 밀면서 두다리로 달려 추격한다) 동물과 말로 소통할수있는 애니멀 커뮤니케이터다. 흥얼흥얼 거리며 자작곡 노래를 부르는 특징이 있다. 요리에 특출난 재능이 있다. (똘똘이가 심부름으로 아빠 생일 케이크 살 돈을 갖고 싶던 인형을 사는 바람에 엄 마 몰래 케이크를 만들었는데 그리고 예약한 케이크집에 연락이 오고 그 후 똘똘 이는 엄마에게 엄청 혼났다)

똘똘이 오빠. 똘똘이에게 장난을 치고, 엄마에게 일러바치기가 특기인 오빠이다. 똘똘이와 같은 하늘 아래 살 수 없는 찐남매의 전형. 유치가 빠지는 중인지 앞니가 하나 없다. 나이는 여덟살 은근겁이많은지 귀신을무서워한다.

옹알이를 할 줄 아는 똘똘이의 여동생 두살배기아기다 똘랑이가 자라는 극중반부터는 서있기도한다. 시즌4부터는 말을조금씩한다(예시:맘마! 똘똘이! 어야어야!!여기서 어야는 나들이의 유아어다.)

똘똘이 똘봉이 똘랑이 남매의 어머니. 아이스크림 가게를 운영 한다. 카리스마 있으며 집안의 리더이다. 똘똘이와 똘봉이 남 매를 유일하게 휘어잡을 수 있는 존재이며, 동네 도둑이나 강도 는 간단히 제압 가능한 사실상 세계관 최강자다. 화내거나 째려보는 일이 빈번한 현실 엄마. 시즌이 진행될수록 육아스킬 이 늘어 온화해지고 있다. 나이는 38세

똘똘이와 똘봉이 똘랑이 삼남매의 아버지. 덩치가 크며 항상 허허~ 하며 웃는다. 약간 눈치가 없고 덜렁대는 성격이다. 재택근무를 많이 하고, 집에 있는 작업실에 타블렛을 둔 것으로 보아 프리랜서 디자이너 또는 일러스트레이터인 듯하다. 동화에 들어가는 일러스트를 그리는 일러스트레이터다. 나이는 39세

똘똘이의 단짝친구이며 2개월 포메라니안을 모티브로 하고 있 다. 겁이 많아서 일이 생기면 똘똘이 뒤에 자주 숨는다. 앵두와 티격태격 하는 앙숙관계. 그 예시로 앵두에게 자주 방귀범인 으 로 오해받지만 진짜 뀐적이 많다. '안녕이드앙'이라는 빌라드 솔 로곡을 발매했다. (똘똘이에게 상처받아 부른곡인데, 감미로운 노래실력을 가지고 있다.) 15] 포메라리안이지만 순한성격을 가 져 사랑스러움을 유발한다. 똘똘이의 베스트 프렌즈다. 똘똘이 가 사고를 칠 때 옆에서 말리거나 동참한다. 참고로 앵두가 부르 는 별명은 털뭉치. 말버릇은 ㅇ체를 쓴다.(예시:똘똘앙!)

츤데레 고양이. 원래는 길냥이였지만 똘똘이가 이사오는 집 비 밀의 방에 머물게 된다. 처음엔 자기가 살 곳을 잃을까봐 귀신 코 스프레까지 하면서 똘똘이네 가족을 내쫒으려고 똘똘이와 트러 블이 있었지만 그녀의 비밀친구가 된다. 도도하고 퉁명스러운 말투지만 똘똘이에게 도움을 준다. 똘똘이 일행의 브레인 격. 어른들이 나타나면 숨는다.!

다른 사람 목소리 흉내내기가 특기인 왕관앵무새. 항상 다른 동 물들과 투닥거린다. 똘똘이 가족들 목소리 를 흉내내 도움을 주기도 하지만 때로는 골탕 먹이기도 하는 수다쟁이. 몽실이를 털뭉치, 냥이를 야옹이, 토솜이를 토깽이라고 부른다. 말버릇은 화나거나 어이없는 일 등이 생겼을 때 "뭐야뭐야!"와 같은 말을 여러 번 반복하는 특징이 있다.